Produit de fission

Les produits de fission sont des corps chimiques résultant de la fission d'un élément (un noyau) fissile : chaque noyau de matière fissile subissant une fission nucléaire se casse en deux (exceptionnellement trois^[1]) morceaux, qui se stabilisent sous forme de nouveaux atomes.
Ce sont les « cendres » de la réaction nucléaire, qui constituent des déchets nucléaires ultimes. Les produits de fission se forment suivant une distribution statistique (qui dépend faiblement du noyau fissile), et on y trouve des isotopes de pratiquement tous les éléments chimiques. Dans leur majorité, les produits de fission initialement formés sont des isotopes très instables : ils sont très fortement radioactifs, dégagent une forte chaleur, et des rayonnements gamma souvent très énergétiques (et donc dangereux).

Les produits de fission les plus radioactifs ont une période radioactive très faible, et disparaissent rapidement. La distribution des isotopes dans les produits de fission varie très fortement dans le temps, et la radioactivité initiale chute très rapidement.

Dans un réacteur nucléaire, la puissance dégagée par les produits de fission (de l'ordre de 5 % de la puissance thermique du réacteur immédiatement après l'arrêt) impose de maintenir un refroidissement pendant quelques jours après la mise à l'arrêt pour éviter une fusion du cœur. On appelle cette puissance thermique la puissance résiduelle du réacteur. Après quelques jours, la radioactivité a suffisamment diminué pour permettre le transfert du combustible en piscine. Après quelques années en piscine, la radioactivité a un niveau suffisamment faible pour que la matière puisse être évacuée ou retraitée.

La radioactivité des produits de fission rend nécessaire une radioprotection très importante pour la manipulation des combustibles nucléaires irradiés et tous les traitements de l'aval du cycle nucléaire : entreposage nucléaire, traitement du combustible nucléaire usé, et stockage définitif des déchets radioactifs.

Formation

Dans un réacteur nucléaire, lorsque un noyau d'uranium 235 fissionne par absorption d'un neutron, il se forme deux nouveaux noyaux instables :
les produits de fission (PF), ainsi que 2 ou 3 neutrons qui vont déclencher d’autres fissions par réaction nucléaire en chaîne. Le nombre total de nucléons est conservé dans la réaction mais la somme des masses des atomes et particules produit(e)s est toujours inférieure à celui de l'atome d'origine. Cela s'explique par le fait qu'une partie de la masse est transformée en énergie (voir E = mc²).

Voici une formule possible pour cette réaction :

$\mathrm{{}^{235}_{92}U + {}^1_0 n \rarr {}^{93}_{36}Kr + {}^{140}_{56}Ba + 3\ {}^1_0 n + E}$

où E est l'énergie libérée par la réaction, qui vaut environ 200 MeV (soit 3.2 x 10^-11 J).

Dans cet exemple, les deux produits de fission ont un excès de neutrons : Le krypton stable le plus lourd est ⁸⁶Kr (sept neutrons en excès), et le baryum stable le plus lourd est ¹³⁸Ba(deux neutrons en excès). Les chaines de désintégration correspondantes expulseront sept électrons (transformant autant de neutrons en protons) :

$\mathrm{^{93}_{36}Kr\ \xrightarrow[1,286\ s]{\beta^-}\ {}^{93}_{37}Rb\ \xrightarrow[5,84\ s]{\beta^-}\ {}^{93}_{38}Sr\ \xrightarrow[7,423\ min]{\beta^-}\ {}^{93}_{39}Y\ \xrightarrow[10,18\ h]{\beta^-}\ {}^{93}_{40}Zr\ \xrightarrow[1,53\times 10^6\ a]{\beta^-}\ {}^{93}_{41}Nb}$ (stable)

$\mathrm{{}^{140}_{\ 56}Ba\ \xrightarrow[12,7527\ j]{\beta^-}\ {}^{140}_{\ 57}La\ \xrightarrow[1,67855\ j]{\beta^-}\ {}^{140}_{\ 58}Ce}$ (stable)

L’atome d’uranium fissionné et le neutron provoquant la fission comportent initialement 92 protons et 144 (143 + 1) neutrons, dont deux et demi (en moyenne) sont émis quasiment instantanément lors des fissions. Les deux atomes instables formés lors de la fission contiennent au total 92 protons et 141,5 neutrons (en moyenne), qui se répartissent entre les deux atomes instables formés. Chacun emporte en moyenne 46 protons et 71 neutrons, soit 117 nucléons (alors que le palladium, Z = 46, est stable pour 56 à 60 neutrons). On peut voir ainsi que les deux atomes instables formés contiennent un nombre excessif de neutrons par rapport aux isotopes stables des éléments concernés (entre trois et cinq neutrons « en excès » par rapport à la vallée de stabilité) : ils tendent à présenter une radioactivité β-, et quand le déficit en proton est plus important, à se désintégrer assez rapidement en expulsant un neutron, qui fera partie des « neutrons retardés » de la réaction.

Les nombres de masse des produits de fission se répartissent statistiquement dans deux intervalles :

• de 78 à 109 nucléons, autour de 90, pour la première partie (par exemple le strontium 94 ou le krypton 93) ;
• de 125 à 155, autour de 140, pour l’autre partie (par exemple le xénon 140 ou le baryum 140).

Distribution statistique des produits de fission de l'uranium 235.

La distribution statistique précise des produits de fission dépend de plusieurs facteurs : composition du combustible (enrichissement de l'uranium, teneur en plutonium), spectre et flux neutronique, etc. Pour un réacteur de puissance à eau pressurisée, de type REP, utilisant de l'uranium enrichi en isotope 235, 97 % des produits de fission se répartissent entre les intervalles :

• de 84 à 105 nucléons pour la première partie ;
• de 129 à 149 pour l’autre partie.

Les proportions des atomes de nombre de nucléons allant de 90 à 100 d'une part et de 133 à 144 d'autre part sont très voisines et toutes de l'ordre de 3 à 3,2 % environ (la courbe « en dos de chameau » donnée ci-dessus (en échelle logarithmique) présente donc ainsi 2 « quasi-plateaux ») pour environ (11 + 12) × 3,1 % = 71,3 % des atomes formés.

Les proportions diminuent fortement au-delà de ces deux plateaux et de façon grossièrement symétrique par rapport à ceux-ci :

•   90 à   84 nucléons (~ 0,5 %)
• 100 à 105 nucléons (~ 0,4 %)
• 133 à 129 nucléons (~ 0,5 %)
• 144 à 149 nucléons (~ 0,6 %).

Les autres nucléons formés le sont en proportion relative faible inférieure à 0,3 % ou très faible, quasiment nulle pour les atomes de nombre de nucléons inférieur à 83 et supérieur à 150.

Après la fission et avant l'arrêt du réacteur, la distribution en nombre de nucléons des atomes formés est modifiée de façon assez marginale par réaction avec le flux neutronique qui peut conduire à des captures augmentant le nombre de nucléons. La distribution dépend ainsi de la durée d'incubation des produits de fission dans le réacteur (durée d'exposition aux neutrons). En outre durant ce laps de temps la décroissance radioactive en bêta et gamma se produit (sans changement du nombre de nucléons).

Par ailleurs, les fissions du plutonium 239 formé dans les réacteurs à partir de l'uranium 238 ne produisent pas exactement les mêmes proportions d'atomes des différents éléments que dans cas de l'uranium 235, même si les ordres de grandeurs sont en gros les mêmes.

Ces considérations expliquent pourquoi il est souvent très difficile d'évaluer simplement la nature et surtout les quantités de radionucléides formés par fission dans l'ensemble des réacteurs et pour toutes les énergies (ou usures) des combustibles utilisés. Pour le faire des modélisations assez complexes sont nécessaires.

Radioactivité des Produits de Fission - (L'excès de neutrons)

Les produits de fission (PF) sont instables et se désintègrent selon une demi-vie plus ou moins longue. Du fait de « l'excès de neutrons » des corps instantanément formés lors de la fission (cf, ci-dessus) la plupart des produits de fission sont des émetteurs bêta (des électrons) et gamma, les rares émetteurs alpha (particule alpha) sont de facto des corps quasi-stables obtenus lorsque l'excès de neutrons a été résorbé.

Une fois les premiers instants post-fission passés où des neutrons dits « retardés » peuvent se trouver émis (quelques secondes après la fission), les corps instables formés lors de la fission vont progressivement rallier la situation de stabilité par émissions successives d’électrons (rayonnement bêta), accompagnées de rayonnements électromagnétiques (rayons gamma) correspondant au passage des différents niveaux d’énergie excités au niveau fondamental du noyau lui-même, et du réarrangement du cortège électronique des dits atomes.

Au cours du ralliement vers la situation stable – sauf cas rarissimes – le nombre total de nucléons des atomes instables initialement formés ne change pas ; seul le nombre de protons augmente par transformation successive de neutron en proton avec émission d’un électron à chaque fois et libération d’énergie sous forme de rayonnement gamma.

Ces considérations expliquent pourquoi les produits de fission sont (cf, Note complémentaire) :

• très généralement émetteurs bêta ;
• très souvent émetteurs gamma ;
• rarement émetteurs alpha et uniquement en résultante d’une désintégration d’émetteur bêta débouchant sur un corps quasi-stable, existant déjà à l’état naturel, lui-même émetteur alpha.

Radiotoxicité et traitement des déchets

Les produits de fission peuvent être à l'état gazeux (par exemple xénon 133, krypton 85) ; liquide (iode 131) ou solide (césium 137, strontium 90).

Les produits de fission sont radiotoxiques. Ils contribuent à la radioactivité à court et moyen termes des déchets nucléaires de haute activité produits par le combustible nucléaire.

Le caractère problématique des déchets radioactifs est largement dépendant de la demi-vie de l'élément. Pour un même nombre d'atomes formés, la radioactivité prépondérante, par rapport à la radioactivité des autres corps, au bout d'un temps T est celle des matières dont la demi-vie est de T/Log(2), soit à peu près 1,5 fois ce délai.

• Les substances à demi-vie (ou période) faible sont initialement celles qui contribuent le plus à la radioactivité globale du mélange de déchets, mais s'éteignent et cessent d'être un problème (sauf si leur chaine de désintégration fait apparaitre d'autres éléments radioactifs). Cette décroissance est exponentielle : les substances dont la demi-vie est T/10 ont perdu 1000 fois leur radioactivité initiale; celles dont la demi-vie est T/20 ont perdu un million de fois leur radioactivité initiale.
• Celles à demi-vie longue se conservent mieux à long terme, mais contribuent initialement peu à la radioactivité globale du mélange de déchets. Cependant, cette radioactivité plus faible ne varie que proportionnellement à la demi-vie : toutes choses égales par ailleurs, il faut une demi-vie dix fois plus longue pour conduire à une radioactivité mille fois plus faible.

Le temps caractéristique à considérer est de l'ordre de l'année pour le devenir des produits de fission entreposés en piscine, et de l'ordre du siècle pour ceux dont on envisage un stockage définitif.

Composition des produits de fission

Évolution dans le temps de la composition des produits de fission.

Après l'extraction du combustible usé à l'extérieur du réacteur, la durée de demi-vie des éléments fils des produits de fission conditionnent la composition future; c'est ce qu'illustre la courbe ci-contre.

La courbe ci-jointe ne comporte pas mention du strontium 90 (période 28,1 ans) formé en bonne quantité lors de la fission et dont le comportement à moyen terme est similaire à celui du césium 137 (période 30,23 ans) formé en quantité très voisine lors de la fission.

Ceci s'explique par le fait que le strontium est un émetteur béta pur ce qui n'est pas le cas du césium 137 beaucoup plus nocif car émetteur béta et gamma.

Pour autant l'illustration du sujet via la courbe en question est correcte.

Produits de fission stables ou radioactifs à vie très courte (non radioactifs à moyen terme)

Environ 73 % du total des atomes formés lors de la fission (les PF) ont des descendants qui sont :

• soit des corps solides stables,
• soit des corps radioactifs de période inférieure à 10 ans qui se transforment rapidement en corps stables (à échelle historiquement gérable).

Leur liste est très longue et n’est pas tracée ici.

Produits de fission radioactifs à vie extrêmement longue, existants à l'état naturel

Environ 10 % du total des atomes formés lors de la fission ont des descendants qui sont des radioisotopes (déjà présents dans la nature) de période supérieure à 100 milliards d’années (soit donc très supérieure à l'âge de la Terre, et même de l'Univers). Ils peuvent de facto être considérés comme des corps stables.
Les quantités étant exprimées en % des atomes initialement formés par fission, ce sont :

• Le néodyme 144, pour en gros 3,2 %, émetteur alpha (période 2,29×10¹⁵ ans). Cet isotope radioactif alpha du néodyme trouvé présent dans le minerai de l'uranium de la mine d'Oklo au Gabon en proportion augmentée par rapport à la composition isotopique du néodyme existant en autres endroits de la Terre est à l'origine de la mise en évidence du fonctionnement de réacteurs naturels.
• Le zirconium 96, pour en gros 3,2 %, très certainement émetteur béta (période > 380×10¹⁵ ans).
• Le rubidium 87, pour en gros 1,36 %, émetteur béta (période 470×10⁹ ans).
• Les samarium 147 et 149, pour en gros 1,85 %, émetteurs alpha (périodes respectives de 106×10⁹ ans et > 2×10¹⁵ ans).

Bien que certains de ces corps soient émetteurs alpha, ils ne sont pas spécialement gênants car leur activité est extrêmement faible, pour ne pas dire nulle. Le dégagement de chaleur et d’hélium (radioactivité alpha) correspondant est donc également négligeable.

Produits de fission radioactifs à vie moyenne, historiquement gérable

Environ 7 % du total des atomes formés lors de la fission ont des descendants qui sont des radioisotopes à vie moyenne de période supérieure à 10 ans et inférieure à 100 ans.
Les quantités étant exprimées en % des atomes initialement formés par fission, ce sont :

• Le césium 137, émetteur bêta et gamma d'une demi-vie de 30,2 ans pour en gros 3,2 %.
• Le strontium 90, émetteur bêta et gamma d'une demi-vie de 28,1 ans pour en gros 2,9 %.
• Le krypton 85 (qui est un gaz), émetteur bêta d'une demi-vie de 10,8 ans pour en gros 0,2 % à 0,7 %, ne se retrouve pas dans le stockage géologique mais séparé à l’usine de retraitement de La Hague^[2].
• Le samarium 151, émetteur bêta d'une demi-vie de 93 ans pour en gros 0,24 %.
• Enfin, pour être complet, on doit mentionner l’étain 121 métastable émetteur gamma d'une demi-vie de 76 ans et le cadmium 113 métastable émetteur gamma d'une demi-vie de 14 ans, qui sont produits à hauteur de moins de 0,01 %.

Seuls le samarium 151, demi-vie de 93 ans (0,24 %) et l’étain 121 métastable, demi-vie de 76 ans (moins de 0,01 %), peuvent être considérés comme à la limite d’une gestion à l'échelle historique.

Produits de fission radioactifs à vie très longue, hors échelle historique

Environ 10 % du total des atomes formés lors de la fission ont des descendants qui sont des radioisotopes artificiels à vie très longue qui représentent véritablement la radioactivité résiduelle à long terme due aux produits de fission. Ils sont au nombre de 7.
Les quantités étant exprimées en % des atomes initialement formés par fission, ce sont :

• Le zirconium 93, émetteur bêta d'une demi-vie de 1,5 million d’années pour en gros 3,2 %, sachant qu'une quantité complémentaire nettement plus faible est formée par irradiation neutronique du zirconium des gaines dont une infime partie est adjointe aux produits de fission du fait du procédé de cisaillage des gaines, effectué à l'usine de La Hague.
• Le césium 135, émetteur bêta d'une demi-vie de 3 millions d’années pour en gros 3,2 %.
• Le technétium 99, émetteur bêta d'une demi-vie de 211 000 ans pour en gros 3,0 % des atomes initialement formés.
• L’iode 129, émetteur bêta d'une demi-vie de 15,7 millions d’années pour en gros 0,49 %.
• L’étain 126, émetteur bêta d'une demi-vie de 100 000 ans pour en gros 0,10 %.
• Le palladium 107, émetteur bêta d'une demi-vie de 18 millions d’années pour en gros 0,05 %.
• Le sélénium 79, émetteur bêta d'une demi-vie de 295 000 ans (l'ancienne demi-vie de 65 000 ans ayant été « abandonnée » récemment suite à de nouvelles mesures)^{[réf. nécessaire]} pour en gros 0,02 %.

Pour ces corps dont la durée de vie est sans rapport avec les échelles de temps historiques, il n'existe pas de solution définitive actuellement.

• La solution nominale consiste à les confiner dans une matrice adaptée (mélangés aux autres PF ci-dessus) et les stocker en couche géologique profonde.
• Des études et évaluations économiques sont en cours pour examiner dans quelles conditions, il est possible de transmuter ces 7 corps en d'autres corps à vie plus courte; comme par exemple via une irradiation neutronique en réacteur.

Commentaires

Il est très remarquable qu'il n'est aucun PF radioactif (initialement formé par fission ou descendant) dont la période soit comprise entre 100 ans (93 ans pour le samarium 151) et 100 000 ans (pour l'étain 126), car, s'agissant des PF radioactifs :

• ceci circonscrit le véritable problème du stockage géologique (et donc du confinement à très long terme) aux seuls 7 éléments ci-dessus,
• le faible nombre de radionucléides recensés rend plausible la voie consistant à rechercher les moyens de les transmuter en corps à vie plus courte.

Notes et références de l'article

Notes

1. ↑ Dans quelques cas assez rares il existe des fissions dites ternaires dans lesquelles 3 nouveaux noyaux et non pas deux sont formés. En général le 3^e atome formé comporte un faible nombre de nucléons.
2. ↑ Le krypton 85 est un rejet gazeux de l'usine de La Hague. A ce titre, il a fait évidemment l'objet d'un nombre assez important d'études précises et de mesure des quantités produites par fission et rejetées. D'après les rendements de fission, la quantité de krypton 85 initialement produite lors des fissions est sensiblement de 68 000 × 0,002 × 85 / 116,8 = 100 kg/an. La comptabilisation des rejets gazeux après traitements ne boucle pas ce bilan, parce que le séjour intermédiaire en piscine de refroidissement, de l'ordre de plus d'une demi-vie, ne laisse subsister qu'une fraction significativement réduite de la production initiale.

Note complémentaire

C'est une propriété assez remarquable des corps radioactifs dont la période est supérieure à quelques minutes de :

• n'émettre aucun neutron ni proton qui sont pourtant les nucléons de base constitutifs des noyaux des atomes,
• mais uniquement en termes de particules des électrons ou des particules alpha (4 nucléons),
• accompagné d'un rayonnement électromagnétique s'il y a réarrangement concomitant du cortège électronique autour du noyau.

Un corps radioactif peut voir son nombre de nucléons changer (diminuer) uniquement "par groupe de 4 nucléons" en émettant une particule alpha (un noyau d'hélium).

Les produits de fission radioactifs se trouvent tous "en excès de neutrons" immédiatement après leur naissance par fission. Après quelques minutes post l'instant de la fission, ils rallient tous la stabilité :

• sans modification de leur nombre initial total de nucléons,
• uniquement en émettant des électrons et en transformant par le fait leur neutrons en protons,
• ceci accompagné du rayonnement électromagnétique évoqué ci-dessus.

Articles connexes

• Déchets radioactifs
• Gestion des déchets radioactifs en France

Liens et documents externes

• Les rejets et le cas du tritium
• Site de la SFEN
• Rapport Bataille sur l'aval du cycle nucléaire